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大连化物所单原子催化应用于类芬顿反应研究取得新进展
出处:大连化物所  录入日期:2018-10-18  点击数:1775

  近日,中国科学院大连化学物理研究所研究员黄延强、中科院院士张涛团队与新加坡南洋理工大学教授刘彬合作,首次将氮掺杂石墨烯锚定的Co单原子催化剂应用于类芬顿反应中。相关研究结果以全文形式发表在《美国化学会志》(J. Am. Chem. Soc.)上,并被邀请作为JACS当期封面文章。
  近年来,以催化过硫酸盐(PMS)产生自由基来实现有机污染物分子高效降解的类芬顿反应受到广泛的关注,设计高效的催化剂以提高PMS活化效率和实现有机物分子的高效降解是PMS类芬顿反应研究的重点。然而,作为自由基主导的反应,自由基的半衰期通常极短,因此,缩短自由基从PMS催化位点到有机物分子吸附位点的迁移距离是高效类芬顿反应催化剂开发的关键。
  本工作中,该团队开发了一类氮掺杂石墨烯锚定的Co单原子类芬顿反应催化剂,实现了对PMS降解有机污染物分子双酚A(BPA)的催化活化。科研人员利用多种表征手段并结合DFT理论计算证明:催化剂中的吡咯N为有机物分子的吸附位点,单原子CoN4位点为PMS的催化位点,单线态氧为整个反应的主要活性中间物种。同时,科研人员由此首次提出了单原子-双位点的类芬顿反应催化机理:单原子CoN4位点催化PMS产生的单线态氧自由基,可快速迁移到吡咯N位点吸附的BPA分子,进而实现有机物分子的高效降解。该类氮掺杂石墨烯锚定的Co单原子催化剂在PMS类芬顿反应中表现出优异催化活性(TOF=12.52min-1)。相关研究成果拓展了单原子催化剂在类芬顿反应领域的应用,与此同时,双位点催化机理的提出为单原子催化剂的设计提供了新思路。
  该研究得到国家重点研发计划和中科院战略性先导科技专项等的支持。

 


  所况简介
  中国科学院大连化学物理研究所(以下简称“大连化物所”)创建于1949年3月,当时定名为“大连大学科学研究所”,1961年底更名为“中国科学院化学物理研究所”,1970年正式定名为“中国科学院大连化学物理研究所”。
  大连化物所是一个基础研究与应用研究并重、应用研究和技术转化相结合,以任务带学科为主要特色的综合性研究所。六十多年来,大连化物所通过不断积累和调整,逐步形成了自己的科研特色。1998年,大连化物所成为中国科学院知识创新工程首批试点单位之一。2007年经国家批准筹建洁净能源国家实验室。2010年8月,大连化物所在“创新2020”发展战略研讨会中将所发展战略修订为“发挥学科综合优势,加强技术集成创新,以可持续发展的能源研究为主导,坚持资源环境优化、生物技术和先进材料创新协调发展,在国民经济和国家安全中发挥不可替代的作用,创建世界一流研究所。”
  大连化物所重点学科领域为:催化化学、工程化学、化学激光和分子反应动力学以及近代分析化学和生物技术。
  大连化物所围绕国家能源发展战略,于2011年10月启动了洁净能源国家实验室(DNL)的筹建工作,DNL是我国能源领域筹建的第一个国家实验室,共规划筹建化石能源与应用催化、低碳催化与工程、节能与环境、燃料电池、储能、氢能与先进材料、生物能源、太阳能、海洋能、能源基础和战略、能源研究技术平台等11个研究部。大连化物所还拥有催化基础国家重点实验室和分子反应动力学国家重点实验室两个国家重点实验室,以及甲醇制烯烃国家工程实验室、国家催化工程技术研究中心、膜技术国家工程研究中心、燃料电池及氢源技术国家工程中心、国家能源低碳催化与工程研发中心等多个国家级科技创新平台。大连化物所围绕国防安全、分析化学、精细化工和生物技术广泛开展基础性、战略性、前瞻性研究工作,设立化学激光研究室、航天催化与新材料研究室、仪器分析化学研究室、精细化工研究室和生物技术研究部等五个研究室。另外,大连化物所还与国外著名大学、公司和研究机构联合设立了中法催化联合实验室、中法可持续能源联合实验室、中德催化纳米技术伙伴小组、中韩燃料电池联合实验室、DICP-BP能源创新实验室和SABIC-DICP先进化学品生产研究中心等十几个国际合作研究机构。
  2016年以来,大连化物所按照中科院的统一部署,经过反复研讨和凝练,确定和完善了研究所“十三五”期间的“一三五”规划,即,一个定位:“以洁净能源国家实验室为平台,坚持基础研究与应用研究并重,在化石资源优化利用、化学能高效转化、可再生能源等洁净能源领域,持续提供重大创新性理论和技术成果,满足国家战略需求,发挥不可替代的作用,率先建成世界一流研究所。”;四个重大突破:“基于自由电子激光平台的能源化学转化本质与调控、以合成气制乙醇为代表的化石资源转化利用、新型动力电源与储能技术、以化学激光为代表的化学能高效转化”;八个重点培育方向:“太阳能光-化学和光-电转化技术及科学利用、秸秆催化转化利用技术、甲烷和合成气直接转化制高值化学品、微反应技术、基于组学分析新技术的转化医学研究、寡糖农用制剂创制及应用推广、生态环境监测技术及设备、绿色高效推进技术”。
  自建所以来,大连化物所造就了若干享誉国内外的科学家及一大批高素质研究和技术人才,先后有19位科学家当选为中国科学院和中国工程院院士,3位当选为发展中国家科学院院士,1位当选为欧洲人文和自然科学院院士。截至2017年底,在所工作的国家杰出青年基金获得者24人,引进中国科学院“百人计划”41人。全所共有职工1065人,包括正高级213人,副高级437人,中级331人,初级48人,博士后178人。大连化物所是国务院学位委员会授权培养博士、硕士学位的单位,具有物理学、化学、材料科学与工程、化学工程与技术四个一级学科博士学位授予权,具有博士生导师、硕士生导师资格审批权,截至2017年底,共有博士生导师156人,硕士生导师196人,在读研究生915人,其中博士602人,硕士313人,已培养研究生2650名,其中博士1782名,硕士868名。
  2011年以来,大连化物所取得各类科研成果283项,以第一完成单位获得省部级以上奖励60余项,其中获得国家奖励8项,中科院、省部级一等奖12项。2013年,张存浩院士获得国家最高科学技术奖;2014年,“甲醇制取低碳烯烃技术”获得国家技术发明一等奖。
  2011年以来,大连化物所第一产权发表SCI论文总数3885篇。其中,影响因子大于5的1431篇,397篇学术论文发表在Science、Nature、Angew. Chem.、JACS等学术刊物以及相关学科顶级刊物上(IF>9)。出版科技专著19部。
  2011年以来,大连化物所累计申请专利6507件,其中发明专利5939件,累计专利授权2324件,其中发明专利授权2044件;累计获得国外专利授权194件。
  大连化物所主持出版国内催化领域和色谱领域核心期刊《色谱》和《催化学报》以及英文学术期刊Journal of Energy Chemistry(能源化学)。其中《催化学报》和Journal of Energy Chemistry(能源化学)被SCI-E收录。
  来源:大连化物所

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