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Small Methods: 聚阴离子增强锂/钠离子电池的转换反应——SbVO4纳米颗粒生长于还原氧
出处:materialsviews  录入日期:2019-05-31  点击数:578

  电极材料是实现高性能电池应用的关键要素。在各种电极材料当中,基于合金化反应的负极材料一直被认为是最有希望实现产业化的电极材料之一。 然而,这些材料在循环过程中往往会发生显著的体积变化,产生极大的结构应变,从而容易引起结构破裂、颗粒粉碎,因此导致电化学性能急剧降低。 尽管通过微纳尺度、多孔结构和碳复合材料等方法和策略,可以缓解上述问题,但是结果依然还是不尽理想。最近研究所发现的阴离子对于电极材料的性能影响,为合金化反应电极材料提供了新思路。聚阴离子型电极材料由于其较大的阴离子体积,更加优异的热稳定性和化学活性,应该可以提升合金化反应的电化学性能,尤其是循环稳定性。目前,这方面的研究工作相对较少,而且大都集中在磷酸盐或者焦磷酸盐方面。

 

 


  图 1. Sb2O3, SbPO4, 和 SbVO4的晶体结构和价电子局域函数(ELF)模拟
  近日,山东大学化学与化工学院的杨剑教授课题组以锑基电极材料为例,率先对涉及合金化反应的聚阴离子电极材料进行了深入研究。首先,通过对于Sb2O3, SbPO4和 SbVO4的价电子局域函数模拟(图1)和电化学性能分析,证明引入复杂阴离子可以调控Sb-O成键特征,使得Sb-O的反应能垒下降,从而促进转化反应的发生。由于这个特点是晶体结构决定的,因此结论具有普适性,在锂离子/钠离子的存储过程中均得到了证实。其次,为了有效地提升SbVO4的电化学性能,利用简单的溶剂热法制备出在还原氧化石墨烯表面高度分散的SbVO4纳米颗粒(SbVO4/rGO)。通过多种原位/离位表征技术,明确了SbVO4在锂离子/钠离子存储过程中的反应机理。不同于磷酸盐电极材料,钒酸根具有良好的储锂活性,从而降低了聚阴离子产生的“死重”,有利于提升电极材料的整体比容量。而且,由于是脱嵌机制,因此在嵌锂的过程中钒酸根的体积变化并不算大,依然可以较好地发挥缓冲结构应力的作用。第三,SbVO4/rGO在锂离子/钠离子电池中,展现出了优异的电化学性能。尤其是在钠离子电池中,它在1 A g-1的电流密度下能够循环1500 圈,容量依然维持在194 mAh g-1,容量保持率为74%。即使10 A g-1的电流密度,其容量也有252 mAh g-1。最重要的是,这个结论的普适性为其他合金机制电极材料的性能改善提供了新思路和新视角。
  该文章发表在Small Methods, 2019, DOI: 10.1002/smtd.201900231。论文第一作者是博士研究生潘军同学,研究过程中得到了山东大学晶体所李妍璐教授课题组在理论计算方面的支持,以及华南理工大学杨贤峰教授在材料结构表征方面的帮助。研究工作得到了国家自然科学基金面上项目,国家自然科学基金仪器研发专项,山东省泰山学者计划,山东省重大研发计划,山东大学交叉学科培育项目的支持,学院大型仪器中心的分析测试平台为本工作提供了关键支持。
  来源:materialsviews

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