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谢作提/郭雪峰《JPCL》:石墨烯基单分子结中欧姆定律的失效
出处:单分子科学研究中心  录入日期:2024-04-01  点击数:180

  本文摘要
  欧姆定律作为电学的基石,为推动科技的发展做出了重要的贡献。尽管在极低的电压偏置下,电流依然和电压成一定比例。目前在已知的体系中,即从宏观导体到纳米材料均遵循这一定律。本文以单层石墨烯作为电极构筑单分子结,结合理论方面和实验方面,探索出在低电压下电流(I)按电压的立方(V3)缩放这一规律,打破传统意义上的欧姆定律。在本文构筑的石墨烯基单分子结体系中,由于石墨烯独特的能带结构,低偏压下其狄拉克点态密度的消失阻碍了电子在电极之间的跃迁,导致了该体系下欧姆区域的缺失。
  本文要点
  (1)金属电极与石墨烯电极构筑的分子结中欧姆/非欧姆曲线
  在以金属为电极的分子结中,费米能级几乎与能量无关,具有非零的态密度。在零度时,电子以分子轨道为介导,由左电极隧穿到右电极的空态。该分子结具有由弹性隧穿导致的欧姆电导,即在原点附近具有非零的斜率(如图1所示),表示在低偏置下电导不为零。然而,在石墨烯基分子结中,由于石墨烯的能带是半填充的,狄拉克点和费米能级是重合的,导致其态密度的消失,表现出非欧姆机制的曲线。

QQ截图20240401101122.jpg

  图1.金电极和石墨烯电极分子结欧姆/非欧姆曲线。
  (2)理论和实验方面相互印证石墨烯基单分子结欧姆定律的失效
  如图2所示,原始石墨烯具有平面蜂窝结构,每个晶胞有两个原子,其费米面是点状的,通过理论计算以及相应的建模,狄拉克点与费米能级相吻合的特性导致了态密度的消失,从而使低偏压下I与V3成正比。图2e与图2f为实际测试曲线,同样证明了低温下石墨烯基分子结遵循非欧姆机制。本文以二芳烯为中心分子构筑石墨烯基单分子结(图3),在温度为10K-195K范围内测量了I-V循环曲线,均符合非欧姆曲线。结合理论计算,在非共振情况下,隧穿电流和温度几乎不相关。经理论计算和实验分析,欧姆区域的缺失与狄拉克点处态密度消失密切相关,且与中心分子关系微弱,主要是由于石墨烯本身特性导致非欧姆机制。


QQ截图20240401101144.jpg

  图2.石墨烯基分子结的电荷传输。

QQ截图20240401101202.jpg

  图3.单层石墨烯基单分子结中非欧姆机制。
  本文从理论上和实验上证明了以单层石墨烯作为电极的分子结表现出非欧姆电荷输运规律。欧姆区域的缺失是由于狄拉克点态密度消失,抑制了中心分子和石墨烯电极之间的电子/空穴转移。与大多数分子电子器件不同的是,欧姆定律的失效仅仅是由于单层石墨烯的独特性质,并不是中心分子具备的特殊物性。
  原文信息
  该研究工作于2024年3月15日以“Breakdown of Ohm’s Law in Molecular Junctions with Electrodes of Single-Layer Graphene”为题,被The Journal of Physical Chemistry Letters在线发表。该工作的共同通信作者为广东以色列理工学院谢作提教授、北京大学郭雪峰教授,第一作者是Ioan Baldea博士。

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