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新型铁单原子催化剂实现高效电催化固氮合成氨
出处:科技日报  录入日期:2020-05-19  点击数:138

  记者从中科院合肥研究院获悉,该院固体所环境与能源纳米材料中心首次实现新型氧配位铁单原子催化剂实现高效电催化氮气还原合成氨。相关研究成果以全文形式日前发表在国际知名期刊《德国应用化学》上。
  单原子催化剂具有最大的质量催化活性和可调节的配位电子结构,已被广泛应用于热催化、光催化和电催化。迄今为止,已经报道了多种碳负载贵金属和过渡金属单原子电催化剂。然而,这些单原子催化剂几乎都是通过金属-氮(或碳)配位键将单原子锚定在碳载体上,因此探索其他形式的配位构型来制备单原子催化剂将有利于丰富单原子催化剂家族的种类和拓展其新的催化功能和应用领域。
  近年来,常温、常压电催化氮气还原反应合成氨已经引起研究者广泛关注,可能成为替代能源密集型哈珀-波施工业法的理想合成氨工艺。对于所有报道的单原子催化剂,碳载体几乎是由金属-有机骨架(MOFs)或有机分子的碳转化而制备,导致其大规模生产成本增加。而生物质基前驱体由于廉价、资源丰富且容易获得,作为碳载体用于大规模合成单原子催化剂是非常有利的。
  基于此,课题组创新性地利用富氧官能团且不含氮元素的木质纤维素作为三价铁离子吸附的前驱体,在碳热还原过程中,通过铁-氧配位结构将铁单原子锚定到碳载体上。不含氮的木质纤维素的应用也使科研人员能够在不受其它配位结构干扰的情况下,研究铁-氧配位结构的催化性能。结果表明,实验获得了超高的氨产率和接近记录的法拉第效率(51.0%)。
  该研究成果为设计和开发高性能单原子电催化剂提供了新思路。

 

 


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